能機理性地探討結構、配體與合體效應在非均相催化反應的影響(2/2)

在實驗觀察中發現，退火的Rh團簇可以改善甲醇分解的反應性。本篇的報告是基於密度泛函理論（density functional theory, DFT）的計算進行了反應機構的闡明。甲醇分解的反應性直接對應於Rh團簇的結構，其中表面上的低配位數的Rh原子可以加強甲醇的吸附以避免其脫附於表面，而有助於期離解反應，以加速甲醇的分解。退火後的Rh簇可以改善其反應活性主要可歸因於退火引起的Rh簇的結構變化。我們在相對應的實驗條件下計算了幾個Rh團簇在θ-Al2O3（100）和Rh（100）表面上的熱力學穩定性，以研究退火對Rh團簇結構變化的影響。此外，我們利用分子動力學(molecular dynamics, MD)模擬來找出退火過程中Rh團簇的結構演變。