以銅基底的催化劑還原二氧化碳至多碳型碳氫化合物的多尺度計算研究(2/2)

銅電催化劑已經顯示出能夠選擇性地將二氧化碳還原為碳氫化合物。然而，由於缺乏有系統的從時間尺度上的光譜分析，使得具有催化功能性的催化劑（金屬或氧化銅）的選擇性仍然無法清楚鑑定。在這篇研究中，我們提出了一種以秒為解析尺度的臨場X射線吸收光譜法，揭示在工作狀態的催化劑的化學狀態演變。本篇研究以氧化銅衍生的銅電催化劑被用作探究的對象，針對金屬態在二氧化碳還原反應（CO2RR）中的作用，提供科學上的進一步見解。我們使用一種外加電壓的間歇轉換的方法，觀察模型催化劑形成一半Cu（0）和一半Cu（I）的穩定化學狀態，並藉此選擇性地產生不對稱的C2產物C2H5OH。此外，理論計算的模擬表明，由Cu-Cu（I）集成體組成的表面可以具有不對稱耦合的一氧化碳分子的能力，這有可能增強催化劑對C2產物的CO2RR選擇性。我們的結果提供了對基本化學狀態的理解以及對建立選擇性CO2RR的見解。